固态材料中的非线性显微镜

非线性光学显微镜技术已成为研究固态材料的强大工具，能够实现高分辨率、无标记成像和光谱分析，其能力超越了线性方法。多光子光致发光（MPPL）显微镜通过非线性激发荧光，为研究载流子动力学、缺陷和复合过程提供了见解。二次和三次谐波产生（SHG、THG）显微镜基于结构对称性和界面产生对比度。其他技术如四波混频（FWM）能够研究超快电子相互作用，而相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）和受激拉曼散射（SRS）在有机和杂化材料的分子振动成像中特别有用，因为在这些材料中化学组成起着关键作用。

光致发光显微镜

双光子光致发光显微镜基于非线性光学效应，即两个较低能量的光子几乎同时被吸收以激发材料。尽管它在生物成像中被广泛应用，因其能够以最小的损伤对深层组织进行可视化，但它在固态材料中的应用也在不断扩展。在这种情况下，多光子显微镜为研究层状结构和异质结提供了宝贵的工具，能够提供关于掩埋界面、缺陷态甚至载流子动力学的空间分辨信息。

谐波显微镜

SHG 和 THG 显微镜技术是非线性光学现象，能够对固态材料中的晶体对称性、界面和超快动力学进行高分辨率、无标记成像。就 SHG 而言，频率为 ω 的相干光与非中心对称材料相互作用，产生频率为原始频率两倍（2ω）的光发射。由于其相干特性（取决于电场强度的平方），SHG 显微镜具有高轴向和横向分辨率。此外，SHG 显微镜仅在具有破缺反演对称结构的材料中发生。至于 THG，频率为 ω 的光与材料相互作用，产生频率为原始频率三倍（3ω）的相干信号，通常发生在界面或折射率有变化的区域。与 SHG 相反，THG 可以在中心对称和非中心对称材料中产生。这使得 THG 信号在更广泛的二维材料中具有更强的通用性。

SHG 和 THG 显微镜正越来越多地应用于钙钛矿、范德华材料和异质结构的研究，以探究掩埋界面、铁电畴、应变诱导相、激子共振和自旋极化动力学。例如：

利用 SHG 显微镜观察了二维 Ruddlesden-Popper 铅卤化物钙钛矿中电诱导的铁电畴和手性态，这些状态表现出可切换的 SHG 圆二色性。这揭示了非手性铁电材料中电场可调的对称性破缺 (Yumoto et al., 2024).

偏振分辨 SHG 成像被提出作为一种全光学技术，用于绘制放置在圆柱形凹坑上的单层 WS₂中的应变。该研究强调了这种方法对二维材料中机械变形的敏感性 (G. Kourmoulakis et al., 2024).

利用 THG 显微镜研究了超薄硫化锡（SnS）薄片的面内各向异性，揭示了与取向相关的非线性光学响应。偏振分辨 THG 绘制了晶体对称性，并凸显了其在光电子应用中的潜力 (G. M. Maragkakis et al., 2024).

四波混频显微镜

四波混频（FWM）显微镜已成为研究固态材料中激子和其他准粒子的强大超快成像技术。通过将多束飞秒激光脉冲照射到样品上并探测产生的相干信号，FWM 显微镜能够以高空间分辨率捕捉快速过程。它在研究二维半导体、异质结构和杂化钙钛矿方面特别有效，在这些材料中，微小的局部差异（如不均匀的机械应力、缺陷或层间弱键合）会显著影响材料与光的相互作用（参见使用 CRONUS-2P 的应用说明）。

拉曼显微镜

相干拉曼显微镜技术（如 CARS 和 SRS）能够对固态材料进行化学特异性、无标记成像，分辨率可达亚微米级。通过利用非线性光学相互作用，它们可以揭示振动模式的空间分布，因此成为研究晶体系统中相纯度、分子取向和超快晶格动力学的宝贵工具。

CARS 和 SRS 显微镜已应用于有机晶体、杂化钙钛矿和固态药物，以可视化多晶型、畴结构和振动异质性。