时间分辨的光发射光谱学

角分辨光电子能谱(ARPES)用于分析超导体、拓扑绝缘体、过渡金属二硫属化物及其他晶体材料在动量空间和能量空间中的电子能带结构。在 ARPES 中,一束深紫外激光照射到材料表面,电子通过光电效应被激发至真空能级以上并发射出来,随后由探测器收集并围绕样品进行扫描。通过分析发射电子的能量和动量,可获得完整电子能带结构图谱所需的信息。

时间分辨角分辨光电子能谱(TR-ARPES)在传统 ARPES 的基础上增加了飞秒时间分辨率,对其进行了扩展和补充。由于能够同时测量光谱信息和动态信息,TR-ARPES 可直接在电子能带结构中解析与能量和电子动量相关的基本散射过程。在这种泵浦 – 探测方案中,一束飞秒红外激光脉冲通过产生电子 – 空穴对来激发样品,而一束延迟的紫外脉冲则用于探测导带中电子的动量和能量。

TR-ARPES 的理想激光源应能产生高重复频率(数百千赫兹或更高)的深紫外光子,且中等脉冲能量也是一个优势 —— 因为高脉冲能量可能会在被测表面引发寄生空间电荷效应。通常,紫外光子是通过固体或气体中的高次谐波产生(HHG)过程生成的。

光学参量放大器(OPA)(如 ORPHEUS-MIRORPHEUS-N)以及光学参量啁啾脉冲放大器(OPCPA)为时间分辨角分辨光电子能谱提供了最先进的解决方案。

相关期刊
An extreme ultraviolet 2e-ARPES setup based on dual time-of-flight analyzers
J. Zwettler, H. Amir, F. H. Marashi, N. Bielinski, S. Patel et al.
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena • 2024
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